2014年，曾一萱首次挑大梁担任女一号，与郭晓冬、黄海主演崔韧执导的主旋律文艺电影《天将场》（原名《南国》），饰演的幺姑虽然具有传统女子的淳朴，却又是一个典型的理想主义者。同年，主演杨小波执导的都市情感剧《八十八家房客》，饰演热情洋溢的鬼马精灵实习记者乔梅。

2014年，出演根据周恩来总理的侄女周秉德创作的《我的伯父周恩来》改编的重大革命题材剧《海棠依旧》，在剧中饰演周秉德，该剧由于档期原因，延迟上映；随后，与景甜、耿乐合作主演古装清宫剧《大玉儿传奇》，在剧中饰演的身份多变的绿珠。

2015年5月，与芦芳生、石安妮、董晴合作主演抗战剧《最后的战士》，饰演痴心专情的追爱女冉雪花。随后，出演吴锦源执导民国偶像传奇电视剧《百战天狼》，饰演上海滩名媛梦妮。

2016年5月，拍摄抗战剧《飞哥战队》，饰演将军之女蔡雪丹，该剧于7月底杀青；8月，加盟古装宫斗剧《如懿传》，曾一萱在剧中饰演如懿的陪嫁侍女阿箬。

2019年，出演根据金庸同名小说改编的古装武侠剧《天龙八部》，在剧中饰演天山童姥