2014年9月22日，以男子演唱组合UNIQ成员的名义正式公开；10月16日，随组合在韩国Mnet电视台音乐节目《M! Countdown》中表演出道单曲《Falling in love》的初舞台，在韩国正式出道；20日，随组合发行首支单曲《Falling in love》，该曲采用了以Acoustic吉他为背景的Dupstep曲风 ；24日，随组合为美国动作冒险电影《忍者神龟：变种时代》演唱主题曲《Born To Fight》；11月7日，随组合发行美国喜剧动画冒险电影《马达加斯加的企鹅》的中文版主题曲《Celebrate》；25日，随组合在北京五棵松万事达中心汇源空间举办粉丝见面会，在中国出道；12月6日，随组合获得尖叫2015爱奇艺之夜年度盛典的“2015最具期待组合奖”，这是其出道后随组合获得的首个奖项。

2015年4月23日，随组合出席酷音乐亚洲盛典，获得年度内地最佳新人奖；24日，随组合推出首张迷你专辑《EOEO优 》，该专辑共收录包括中、韩语双版歌曲在内的9首歌曲；7月，随组合在日本举办了多场SHOWCASE，这是其出道后在日本的首次演出活动；10月16日，随组合发行第二支数位单曲《Best Friend》，李汶翰参与了该歌曲歌词的创作；12月5日，随组合受邀出席尖叫2016爱奇艺之夜，获得年度音乐大奖；29日，随组合发行贺岁单曲《新年快乐》。

2016年3月24日，随组合为电影《梦想合伙人》演唱的片尾曲《My Dream》首发；4月10日，随组合获得第四届音悦v榜年度盛典内地最具潜力艺人奖；16日起，李汶翰开始担任韩国TV朝鲜电视台综艺脱口秀节目《你好，中国！》的固定嘉宾；6月21日，随组合为喜剧冒险类动画电影《超能太阳鸭》演唱推广曲《Flying at Night》7月22日，固定参加东方卫视明星篮球跨界真人秀《星球者联盟》。2017年1月28日，随组合发行贺岁单曲《新年快乐2017》，该曲是李汶翰送给粉丝们的新年礼物。

2018年5月16日，参演的青春校园剧《热血狂篮》在爱奇艺上线首播，在剧中饰演热血少年裴晨皓；29日，首次担纲主演的爱情偶像剧《想看你微笑》在优酷播出，饰演患有“不可触碰症”的国民偶像舒湛一角；7月4日，主演的悬疑古装剧《热血书院》在优酷上线播出，在剧中饰演李璟玉；15日，发行个人首张EP《天荒不朽》，该专辑共收录了两首风格截然不同的歌曲；同年，与范世錡等合作主演以乒乓竞技为主元素的励志剧《追球》，在剧中饰演唯女友独大的纨绔大少云高洋，并演唱角色曲《软糖沙滩》。

2019年1月18日，李汶翰以乐华娱乐选手的名义参加爱奇艺青年励志综艺节目《青春有你》；4月6日，在综艺节目《青春有你》中获得第1名，并加入UNINE组合正式成团；4月16日，正式成为UNINE队长。8月，李汶翰与父亲李剑一同参加综艺节目《一路成年》；9月6日，与李俊辰、苏梦芸、王嘉宁合作主演的科幻爱情剧《命悬一线的浪漫》在爱奇艺播出；10月12日，参加青春体娱跨界类型节目《超新星全运会第二季》。

2020年1月24日，在2020年中央广播电视总台春节联欢晚会上与罗志祥、王嘉尔等表演歌舞《青春的起点》，担任说唱