2011年10月21日，古装悬疑魔幻剧《唐宫美人天下》首播，饰演宫廷侍卫冯小宝，这也是成毅的首次触电。

2012年10月30日，惊悚爱情电影《诡爱》上映，饰演苏阳。

2014年6月15日，湖南卫视的自制电视剧《懂小姐》播出，饰演懂小烨男友9月12日，悬疑推理电影《女生宿舍》上映，饰演高慕南。同年，在革命题材电视剧《爱在风起云涌时》中出演李沛均一角。

2015年12月4日，科幻喜剧片《不可思异》上映，饰演田野。

2016年7月31日，根据《诛仙》改编的仙侠玄幻剧《青云志》播出，饰演耿直沉稳的林惊羽；10月14日，出席第十一届中国金鹰电视艺术节开幕式，演唱《青云志》主题曲《浮诛》并领舞；10月22日，湖南卫视联手上海戏剧学院出品的校园纪实节目《一年级·毕业季》播出，担任科班生队长 。

2017年4月7日，发行首支单曲《再见以前》；’随后，拍摄萌宠动作电影《营救汪星人》饰演男主成斌，并参加综艺节目《进击的汪星人》。

2018年4月，参演网络剧《怒海潜沙&秦岭神树》，饰演张起灵；9月，参演电视剧《长安诺》，在剧中饰演萧承煦 ；11月，参演电视剧《江山纪》，饰演少年朱棣。

2019年2月27日，出演的神话仙侠剧《琉璃美人煞》在横店开机。11月17日，出演由刘国辉、赵立军执导的谍战剧《迷局破之深潜》。