2009年8月，蒋劲夫代言青春励志读物《萤火》，并成为该杂志创刊号的书模；9月6日，参与湖南经济电视台搞笑综艺节目《白日梦工厂》的录制；10月，蒋劲夫受邀参与作家饶雪漫青春疼痛系列小说《左耳》百万经典版平面海报的拍摄。

2010年5月4日，参加湖南卫视青春盛典《2010成人礼》，与王莎莎一同表演穿越音乐剧《我们这样长大》；同年，担任饶雪漫小说《秘果》的书模。

2012年7月6日，蒋劲夫与胡歌、刘诗诗等共同主演古装魔幻剧《轩辕剑之天之痕》，在剧中饰演大地皇者，身负复国大任的陈国皇子陈靖仇，自此被大众熟知，而他也凭借该角色获得国剧盛典年度最佳新人男演员奖的提名； 26日，出席第八届男士体面大奖颁奖典礼并获艺人推广奖；8月21日，与古力娜扎共同主演微电影《轩辕剑七》，在片中饰演陈靖仇；23日，出席风尚志权力榜颁奖典礼并获风尚活力明星奖；11月3日，与徐溢合作主演现代都市电视剧《刷新之我的居委会大妈》，在剧中饰演赛车手叶天鸣。

2013年1月8日，获得搜狐时尚盛典年度时尚新锐明星奖；4月12日，与白百何、彭于晏等联合主演中韩爱情电影《分手合约》，在片中饰演何俏俏的男闺蜜毛毛；8月9日，参演性感喜剧电影《一夜惊喜》，在片中饰演阳光运动型男林智博，同年凭借该角色获得第1届伦敦国际华语电影节最佳男配角的提名； 同年，他还与宋茜合作主演了民国传奇破案悬疑电视剧《茧镇奇缘》，在剧中饰演黄家二少爷黄慕云。

2014年4月22日，参演现代都市爱情商战电视剧《步步惊情》，蒋劲夫在剧中饰演康震天之子康司宇；6月23日，与Nichkhun、徐璐等合作主演中韩校园浪漫清甜派偶像剧《一又二分之一的夏天》，在剧中饰演法学系大三学生李修齐。

2015年2月6日，参演喜剧电影《一路惊喜》，在片中饰演富二代夫仔一角；7月10日，与李易峰、张慧雯等合作主演由何炅执导的青春校园电影《栀子花开》，在片中饰演栀子花乐队成员安頔；16日，加盟东方卫视明星校园体验式励志型真人秀节目《我去上学啦第一季》；9月7日，蒋劲夫因合作中的问题以及个人性格与发展等原因向经纪公司唐人提出解约；11月29日，与陆毅、陈妍希等合作主演古装武侠电视剧《秦时明月》，他在剧中饰演了古灵精怪、重情重义的荆轲之子荆天明。

2016年1月20日，主演都市悬疑电视剧《寻找爱的冒险》，在剧中饰演男主角大唐集团的唯一继承人唐潮；2月8日，与古力娜扎等合作主演古装玄幻电视剧《青丘狐传说》，蒋劲夫在剧中饰演六尾雪狐柳长言一角；7月，主演古代传奇电视剧《回到明朝当王爷之杨凌传》，饰演宣化府第一秀才杨凌；10月21日，加盟湖南卫视原创国防教育特别节目《真正男子汉第二季》；同年，蒋劲夫与李小璐主演了都市爱情轻喜剧《你这么爱我，我可要当真了》，在剧中饰演姜坎儿同父异母的弟弟丁中浩。