2004年，出演爱情剧《聚散离合》，在剧中饰演Kim Hyde，凭借该剧获得最受欢迎新人奖；同年，参加澳大利亚Seven电视台的明星真人秀节目《与星共舞》  。2008年，与肖恩·宾搭档主演犯罪片《现金》，在片中饰演Leslie的老公萨姆·费伦  。2009年5月8日，参演科幻片《星际迷航》上映，在片中饰演詹姆斯·柯克的父亲乔治  ；8月7日，与米拉·乔沃维奇、蒂莫西·奥利芬特合作主演的惊悚片《完美逃亡》上映，克里斯·海姆斯沃斯在片中饰演Kale  。

2011年5月6日，与汤姆·希德勒斯顿、娜塔丽·波特曼、安东尼·霍普金斯等人合作出演的科幻动作片《雷神》上映，克里斯·海姆斯沃斯在片中饰演挥舞着大铁锤、掌控着风暴和闪电的雷神托尔  ，凭借该片获得第13届青少年选择奖最佳突破电影男星奖  ，以及第21届MTV电影奖最佳英雄形象提名  。

2012年4月13日，主演的悬疑恐怖片《林中小屋》上映，他在片中饰演对抗反派角色最强大的力量的科特  ；5月5日，主演的科幻动作片《复仇者联盟》在中国内地上映，他在片中饰演雷神索尔·奥丁森  ，凭借该片获得第22届MTV电影奖最佳打斗场面奖；6月1日，与克里斯汀·斯图尔特搭档主演的动作冒险片《白雪公主与猎人》上映，在片中饰演皇后的雇佣军  ；同年，凭借电影《白雪公主与猎人》以及《复仇者联盟》获得第14届青少年选择奖夏日最佳男演员奖  。

2013年2月，凭借电影《复仇者联盟》入围第26届儿童选择奖最受欢迎男动作演员  ；9月，与丹尼尔·布鲁赫搭档主演的传记片《极速风流》上映，他在片中饰演前F1赛车手詹姆斯·亨特  ；11月8日，与娜塔莉·波特曼、汤姆·希德勒斯顿合作主演的科幻动作片《雷神2：黑暗世界》上映  ，凭借该片入围第16届青少年选择奖最佳科幻/奇幻电影男演员  ，以及第23届MTV电影奖最佳无上装表演、最佳英雄角色  。2014年，入围第40届最受欢迎剧情片男演员提名  ；同年，被评选为美国《人物》杂志全球最性感男人  。

2015年1月16日，主演的动作剧情片《骇客交锋》在美国上映，在片中饰演黑帽黑客尼克拉斯·哈撒韦  ；1月18日，获得第15届华鼎奖海内外最佳电影男演员奖  ；4月12日，作为颁奖嘉宾出席第24届MTV电影奖  ；5月1日，与小罗伯特·唐尼、马克·鲁法洛、克里斯·埃文斯合作主演的科幻动作片《复仇者联盟2：奥创纪元》在北美上映  ；12月11日，主演的剧情片《海洋深处》上映，他在片中饰演身处蓝领阶级的欧文·契斯  ；同年，他还客串出演了喜剧片《假期历险记》  ，并位居福布斯全球演员富豪榜排名第15位  。

2016年1月6日，获得第42届美国人民选择奖最受欢迎动作电影男演员奖  ；4月22日，主演的科幻动作片《猎神：冬日之战》在北美/中国大陆同步上映，在片中饰演猎人埃里克  ；7月15日，出演保罗·费格执导的动作奇幻片《超能敢死队》上映，他在片中饰演接待员凯文  。2017年6月，克里斯·海姆斯沃斯成为美国电影艺术与科学学院成员；11月3日，主演的动作科幻片《雷神3：诸神黄昏》在北美/中国内地同步上映  。

2018年1月19日，主演的剧情片《12勇士》在美国上映，在片中饰演ODA595分队的长官米奇·纳尔逊  ；1月27日，参演的科幻片《复仇者联盟3：无限战争》上映  ；8月，主演动作片《达卡》  ；9月27日，与杰夫·布里吉斯搭档主演的剧情片《皇家酒店谋杀案》上映，他在片中饰演邪教领袖比利  ；2019年4月24日，参演的科幻片《复仇者联盟4：终局之战》在中国内地上映  ；6月14日，与泰莎·汤普森、艾玛·汤普森合作主演的动作片《黑衣人：全球追缉》在北美、中国内地同步上映，在片中饰演幽默自信的王牌探员特工H  ；7月，主演动作片《雷神4：爱与雷霆》  ；同年，以7640万美元的收入入选《福布斯》杂志全球收入最高男演员TOP10第二名  ，在福布斯100名人榜排名第24位  。2020年4月24日，主演的动作剧情片《惊天营救》在美国上映，在片中饰演饱经风霜的雇佣兵泰勒·雷克  ；同年，参演剧情片《疯狂的麦克斯：弗瑞奥萨》  。2021年，主演科幻片《雷神4：爱与雷霆》  。