2005年1月3日，参演历史题材电视剧《汉武大帝》，该剧在中央电视台一套黄金档播出，这是言杰参与拍摄的首部电视剧作品，并在剧中饰演了赵信一角 。2007年，参加北京电视台的选秀节目《龙的传人》，并获得了全国五强的成绩 。

2008年，与谢霆锋、洪金宝合作，参演情感剧《咏春》，在剧中饰演十三太保道场馆主常钧雷之子常阿楠 ；同年，与甄子丹、郭晓冬、陈慧琳合作，参演古装动作电影《江山美人》 。

2010年，参演由巴特尔执导的革命历史剧《南下南下》；同年，与陈龙、梁小龙合作，参演动作片《截拳道》，在片中饰演玉面罗刹梁虎 。

2012年，与张译木共同主演了动作片《神算子蒋敬》，在片中饰演一身好武艺、忠肝义胆的“神算子”蒋敬一角 ；同年，与黄秋生、任程伟合作，参演历史战争剧《楚汉争雄》，并在剧中饰演了项羽的堂弟项庄 。

2013年，参演由张黎执导的古装宫廷剧《御前侍卫》 ；同年，参演由徐克执导的3D悬疑动作片《狄仁杰之神都龙王》，在片中饰演尉迟真金的手下“邝照” 。

2014年，参演由钟少雄执导的古装武侠剧《侠客行》 ；同年，主演动作片《青眼虎李云》；3月10日，其参演的年代传奇电视连续剧《匹夫英雄》在江苏综艺频道首播，言杰在剧中饰演了老鹰崮亦正亦邪的三当家 。

2015年，与胡歌、刘涛、王凯合作，参演由孔笙、李雪执导的古装谋权剧《琅琊榜》，在剧中饰演武功高强、气度坦荡、痴情侠义的少庄主卓青遥，并因此剧而受到关注 ；11月，参演水浒系列电影《神行太保戴宗之夺命狂奔》 。

2016年，与何晟铭、阚清子合作，参演武侠剧《杜心五传奇》，并在剧中饰演了空手道高手山本 ；同年，与江一燕、段奕宏、斯琴高娃等共同主演了年代剧《古城小女人》，在剧中饰演一位出类拔萃的病毒学家佐藤 。

2017年12月7日，由吴秀波、刘涛领衔主演的古装剧《虎啸龙吟》播出，言杰在剧中饰演曹魏将领孙礼一角 。

2019年10月17日，主演的电影《紧箍咒之不法山》在横店开机 。